基于單自旋順磁共振的譜線分辨率研究新成果

據悉，近日中科院微觀磁共振重點實驗室提出并實驗實現了一種基于金剛石氮-空位（NV）色心量子傳感器的高分辨順磁共振探測方法，獲得了千赫茲（kHz）譜線分辨率的單自旋順磁共振譜。其研究成果以“Kilohertz electron paramagnetic resonance spectroscopy of single nitrogen centers at zero magnetic field”為題，發(fā)表在《科學進展》上[Science Advances 6:eaaz8244 (2020)]。

電子順磁共振譜學技術是當代重要的物質科學研究手段，常用來獲取分子的動力學、結構等信息。該技術一個主要的發(fā)展方向是從盡可能少的樣品中獲取盡可能精que的信息，這需要同時提升空間分辨率和譜線分辨率。近幾十年來，得益于新的探測技術的出現，空間分辨率不斷提升，甚至實現了納米尺度下單個自旋的順磁共振檢測。然而受制于不可控的外界噪聲的干擾，其譜線分辨率卻停留在兆赫茲（MHz）量級，這阻礙了進一步在單分子層面解析結構、局域環(huán)境等信息。要想突破當前的譜線分辨率限制，需尋求克服環(huán)境噪聲的新方法。

除了通過量子操控主動抑制噪聲，另一種更為直接有效的方式是讓被測自旋天然地對噪聲免疫。在特定磁場等條件下存在著一類特殊自旋態(tài)，這些自旋態(tài)能夠抵抗外界磁場噪聲的擾動，電子在這些自旋態(tài)之間躍遷產生的譜線就會窄化。這種物理現象廣泛存在于離子阱、核磁共振以及磷硅等體系中。之前有文獻報導，對于一類順磁性物質，在零磁場下也存在這種現象。

但是傳統(tǒng)順磁共振技術的檢測靈敏度與磁場大小相關，零場下探測效率極低，限制了實際應用。為此研究團隊使用金剛石中NV色心單自旋量子傳感器（以下簡稱“金剛石量子傳感器”）進行順磁共振檢測。之前該實驗室的杜江峰研究團隊的工作已經證明金剛石量子傳感器具有單分子探測的能力[Fazhan Shi, et al., Science 345, 1135 (2015); Nature Methods 15, 697 (2018)]，并且其即使在零場下依然具有單自旋級別的檢測靈敏度[Fei Kong, et al., Nature Communications 9, 1563 (2018)]。

為了觀測到譜線窄化，實現高分辨率譜學探測，還需要消除金剛石量子傳感器自身帶來的譜線展寬。杜江峰等人受到核磁共振中關聯(lián)探測的啟發(fā)，設計了一種適用于零場的順磁共振關聯(lián)序列，抑制了金剛石量子傳感器的本征展寬。用此新方法，研究人員在實驗中成功實現金剛石中單個氮原子電子自旋的窄化躍遷探測，相較之前通用的方法譜線分辨率提升了27倍，達到8.6 kHz，這是目前基于金剛石量子傳感器微觀順磁共振譜學的指標。

傳統(tǒng)方法（上）和噪聲抵抗新方法（下）順磁共振譜的對比圖。對比可以看出譜線分辨率顯著提升，并且觀測到更加精細的耦合信息。

該實驗結果證明了基于金剛石量子傳感器的順磁共振技術可以兼顧空間和譜線分辨率，同時這種測量手段沒有苛刻的環(huán)境條件（真空，低溫）限制，可在室溫大氣溶液等條件下工作，在生物應用方面具有*的競爭優(yōu)勢。這種新型方法能夠應用于單個生物分子的探測，得益于譜線分辨率的提升，可以更加精細地分析單分子的結構信息、動力學變化以及局部環(huán)境特征等。

國儀量子公司發(fā)布的量子鉆石單自旋譜儀也可用于實現該基于金剛石氮-空位（NV）色心量子傳感器的高分辨順磁共振探測。量子鉆石單自旋譜儀是一臺基于NV色心的以自旋磁共振為原理的量子實驗平臺，通過控制光、電、磁等基本物理量，實現對鉆石中氮?空位（NV色心）發(fā)光缺陷的自旋進行量子操控與讀出，與傳統(tǒng)順磁共振、核磁共振相比，具有初態(tài)是量子純態(tài)，自旋量子相干時間長，量子操控能力強大，量子塌縮測量實驗結果直觀等*優(yōu)勢。

量子鉆石單自旋譜儀在譜學分析和結構解析等應用中具有獨到優(yōu)勢，可實現單蛋白等單分子電子順磁共振，納米尺度核磁共振，活體細胞溫度、磁場、動作電位探測等。

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